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探究:過渡族金屬硫化物的結構和性質特點 過渡族金屬硫化物的發光和吸收等光學特性都有激子決定,暗激子态(darkexcit

作者:萬史千秋

探究:過渡族金屬硫化物的結構和性質特點

過渡族金屬硫化物的發光和吸收等光學特性都有激子決定,暗激子态(dark excitons states )和“雙激子态”(biexciton)等作為一個新的複合模式使得激子的複合與散射機制比傳統的半導體更為複雜。

是以激子的複合和散射機制對研究過渡族金屬硫化物的光學性質至關重要。下圖列出了在過渡族金屬硫化物中普遍存在的複合和散射機制的示意圖。

電子和空穴的自旋方向分别由藍色和紅色箭頭标出,根據理論計算,在單層過渡族金屬硫化物中,K能谷中電子的自旋向下,空穴的自旋方向向上,K能谷中,電子和空穴的自旋方向與K能谷相反。

在各種光譜實驗中,研究人員已經證明,在高于帶隙能量光子的激發下,會産生熱激子(比帶隙能量高的激子,比如C激子),但在經曆一個亞ps的時間尺度後,會迅速弛豫成A激子。

在常溫下,本征樣品中激子輻射複合的過程所示。在電子(空穴)摻雜的樣品中,可以看到trion的形成并且熒光峰紅移(藍移),這是由于較強的庫倫作用使得激子可以捕獲額外的電子。

Jie Shan等報道了通過電場控制樣品的電子濃度,可以控制本征激子和trion的比例,文獻報道的trion的壽命為100ps,并且由于二維材料的光學和電學性質深受樣品的點缺陷、晶界、雜質原子的影響,在這類樣品中也能觀察到激子向trion的轉變過程。

Tony F. Heinz等報道了在高激子密度下,由于強載流子限制作用和減弱的非局域介電屏蔽在單層WSe2出現複雜的“雙激子态”。

Tony F. Heinz等報道了在液氮溫度下,激子會通過谷内散射和谷間散射使電子或者空穴的自旋方向翻轉,進而使光學亮激子态變成暗激子态,并且作為一個超快非輻射複合途徑和慢輻射複合途徑,整個過程約在1個ns内完成。

由于單層過渡族金屬硫化物具有比較大的有效電荷品質,加強了電子和空穴間的庫倫作用以及電子與電子間的關聯作用,這也導緻在這些材料中會出現比較強的激子—激子和載流子—載流子之間的散射機制。

Tony F. Heinz等利用瞬态吸收光譜等方法報道了室溫下機械剝離的單層MoS2存在這種激子-激子湮滅現象。 由于單層MoS2相對于石墨烯而言具有較寬的帶隙,單層MoS2在微電子學領域具有較大的應用前景。

Novoselov在2005年最先報道了以單層MoS2為溝道的半導體,但載流子遷移率較低,僅為0.5–3 cm2 V-1 s-1 。

A. Kis等以高介電常數的二氧化铪為介電層,利用介電屏蔽效應,抑制了庫倫散射,将載流子遷移率提高至217 cm2 V-1 s-1,且開關電流比達到108以上。

 由于單層MoS2有在太陽光波段内比較大的光吸收率,且以單層MoS2為溝道的半導體漏電流非常小,基于單層MoS2的光電器件在光電領域可以大顯身手。

Hua Zhang等首先報道了基于單層MoS2的光電探測器,在零電壓下,器件光響應率為0.42 mA/W在光功率為80 μW時,光響應度達到7.5 m A/W,且能響應較寬的波段(400-600nm)。

參考文獻:

1.Novoselov K S, Geim A K, Morozov S V, et al. Electric field effect in atomically thin carbon films[J]. Science, 2004, 306(5696): 666-669.

2.Han M Y, Ozyilmaz B, Zhang Y, et al. Energy band-gap engineering of graphene nanoribbons.[J]. Physical Review Letters, 2007, 98(20):206805.

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