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第一作者：肖清波副研究員 & 朱豔
通訊作者：葉小梅 研究員、蔺洪振 研究員、王健 博士
通訊機關：江蘇省農業科學院
DOI: 10.1016/j.cej.2021.133019
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利用光熱納米材料光-熱轉換功能的太陽能水蒸發技術是一種低碳節能的水處理技術，在污水處理、海水淡化等領域展現出較好的應用前景。然而，目前光熱納米材料還無法很好的适應稍顯複雜的水質環境。其中，對于含易揮發有害成分的污水，有害小分子物質可以在光熱蒸發過程中很輕易的穿過光熱納米材料的孔隙結構，進而逸散到空氣中。本文提出利用含高密度電荷的緻密結構水凝膠層（PCH）作為截留層，基于PCH對小分子氨氮（NH4+）的Donnan排斥效應，實作光熱蒸發過程中的高效氨氮截留。通過調節PCH層的電荷密度，首次實作了光熱蒸發過程中的95%氨氮截留效率。此外，将PCH層與多孔光熱蒸發層複合獲得Janus結構水凝膠，将光熱水蒸發速率從~1.2 Kgm-2h-1提高到3.3 Kgm-2h-1. 進一步利用具有界面選擇性的和頻振動光譜（SFG），闡明了對光熱蒸發層中水分子狀态調節進而增強水蒸發的微觀分子學機制。
背景介紹
在國家碳達峰和碳中和的戰略目标下，開發不同形式的太陽能、風能等清潔能源的高效利用技術顯得尤為重要。利用光熱納米材料吸收太陽光，将其轉換成熱能，在材料界面處實作水分的快速蒸發與淨化，用于污水處理、海水淡化等領域具有低碳、節能、低成本等優勢。近年來，發展太陽能光熱蒸發技術成為相關領域的研究熱點。然而，目前對于太陽能光熱蒸發材料的研究大多集中于海水淡化脫鹽、苦堿水脫鹽等水-鹽分離體系，還無法很好的适應稍顯複雜的水質環境。大多數工農業污水水質成分更為複雜，也具有迫切的低碳、低能耗處理需求。除了含有不易揮發的鹽分，這些污水裡還含有其他污染物成分，往往伴随有易揮發性小分子污染物。其中，氨氮成分（尤其是NH4+）普遍存在于工農業污水中，在分子尺寸、化學性質方面都接近水分子，與水分子難以分離。然而，光熱蒸發材料往往具有多級微納孔隙結構，以獲得較大的水蒸發面積。在光熱蒸發過程中，小分子氨氮也會随光熱蒸發産生的水蒸汽一起逸出材料表面，無法有效進行分離淨化。此前，為了抑制光熱蒸發過程中的氨氮揮發，有研究者設計了具有氨氮響應性的有機光吸收層，當水體中存在氨氮成分時可以動态調整為低吸光材料，終止蒸發過程。然而要想擴大太陽能光熱蒸發材料/技術的應用範圍，有必要研究探尋在含氨氮的水質中也能夠有效工作的新型材料。
針對上述問題，江蘇省農業科學院肖清波副研究員與中科院蘇州納米所王健博士、蔺洪振研究員合作，在國際知名期刊Chemical Engineering Journal上發表題為“Highly Charged Hydrogel with Enhanced Donnan Exclusion toward Ammonium for Efficient Solar-driven Water Remediation”的研究工作。提出利用含高密度電荷的緻密結構水凝膠層（PCH）對NH4+的Donnan排斥效應，首次實作光熱蒸發過程中對污水中氨氮成分的高效截留。同時通過建構Janus結構複合水凝膠，實作3.3 Kgm-2h-1的光熱水蒸發速率。進一步結合界面選擇性的和頻振動光譜(SFG)，闡明增強水蒸發的微觀分子學機制。
要點賞析
要點一：提出利用荷電水凝膠對氨氮成分的Donnan排斥作用實作水分子與NH4+的有效分離。
要點二：通過優化水凝膠中的電荷密度，對NH4+的截留效率可達95%。
要點三：建構Janus結構複合膜，調控水分子狀态，獲得了較高光熱水蒸發速率。
圖文解析
圖1 PCH層與Janus複合膜的合成示意圖和材料特性
圖2 光熱膜氨氮截留性能檢測與優化
圖3 複合光熱膜水蒸發速率表征及殼聚糖調控水分子狀态的微觀機制表征
圖4 光熱蒸發膜對沼液氨氮截留性能的表征
總結與展望
綜上所述，本工作提出了一種利用荷電水凝膠Donnan排斥效應截留污水中氨氮成分的有效政策。結果表明，通過優化荷電密度增強對NH4+的Donnan排斥效應，首次實作了光熱蒸發過程中對氨氮成分95%的截留效率。近一步建構Janus結構複合膜，獲得了高達3.3 Kgm-2h-1的光熱蒸發速率。以農業污水沼液為模型體系的測試結果表明，制備的該光熱蒸發膜在用于實際水體中也具有較好的氨氮截留效果。這項工作探索了一種利用荷電型光熱水凝膠來分離污水中易揮發性有害成分的新政策，對于制備相關膜處理材料具有啟發意義。
文獻來源
Qingbo Xiao, Yan Zhu, Yonglan Xi, Xiangping Kong, Xiaomei Ye, Zhiyang Zhang, Cunpu Qiu, Wenlong Xu, Shuang Cheng, Jing Zhang, Mingli Jia, Enhui Sun, Hongzhen Lin, Jian Wang, Highly Charged Hydrogel with Enhanced Donnan Exclusion toward Ammonium for Efficient Solar-driven Water Remediation, Chemical Engineering Journal 2021, DOI: 10.1016/j.cej.2021.133019, 2021
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作者介紹
肖清波 博士
江蘇省農業科學院副研究員，院學科帶頭人。2011年于中科院福建物質結構研究所獲得博士學位，同年工作于中科院蘇州納米技術與納米仿生研究所，2019年加入江蘇省農業科學院。主要從事農業新能源材料開發利用研究，包括農業太陽能光熱材料開發、低能耗農業污水治理等。目前，在Chem. Eng. J.、Small 、Nano. Lett.、 J. Mater. Chem. A等刊物發表SCI論文30餘篇；申請發明專利10餘項，授權4項；作為項目負責人承擔國家自然科學基金面上項目、江蘇省自然科學基金等研究課題7項。
王健 博士
現受德國Alexander von Humboldt Foundation基金資助在Karlsruher Institute of Technology，Helmholtz Institute Ulm開展研究工作。曾主持江蘇省自然科學基金、江蘇省人才項目，參與國家自然科學基金與重點研發項目。研究方向為高性能二次電極設計與合成及原位表征手段，探索電池的相關工作機制。到目前為止，已發表論文37餘篇，其中第一/通訊作者在Nano Lett., Energy Storage Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Energy Environment. Mater., Chem. Eng. J, J. Mater. Chem. A, ChemSusChem, J. Power Sources, ACS Appl. Mater. Interface等期刊發表18篇（其中IF>10，共11篇），授權5項國家發明專利，在國際會議ChinaNano 2017和ChinaNano 2019作了研究進展口頭報告。
E-mail: [email protected] or [email protected]。
蔺洪振 研究員
現為中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所博士生導師、課題組長。研究方向為原位界面和頻振動光譜技術的開發與運用、高能量二次電池的電極設計與制備、石墨烯材料的相關運用。着重發展了原位和頻振動光譜技術，搭建儀器裝置和拓展其原位（工況）表征功能的相關光譜技術，在分子水準厘清了一系列功能材料與器件中關鍵界面實體化學過程的微觀機制。在Nat. Commun.、JACS、Nano Lett. Adv. Funct. Mater.、Angew.Chem. Int. Ed.、Nano Energy、Energy Storage Mater.、J. Phys. Chem. Lett.、Small、ACS Nano、Nanoscale等實體化學及納米研究領域國際重要期刊上發表學術論文近80篇。