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第一作者：肖清波副研究员 & 朱艳
通讯作者：叶小梅 研究员、蔺洪振 研究员、王健 博士
通讯单位：江苏省农业科学院
DOI: 10.1016/j.cej.2021.133019
全文速览
利用光热纳米材料光-热转换功能的太阳能水蒸发技术是一种低碳节能的水处理技术，在污水处理、海水淡化等领域展现出较好的应用前景。然而，当前光热纳米材料还无法很好的适应稍显复杂的水质环境。其中，对于含易挥发有害成分的污水，有害小分子物质可以在光热蒸发过程中很轻易的穿过光热纳米材料的孔隙结构，进而逸散到空气中。本文提出利用含高密度电荷的致密结构水凝胶层（PCH）作为截留层，基于PCH对小分子氨氮（NH4+）的Donnan排斥效应，实现光热蒸发过程中的高效氨氮截留。通过调节PCH层的电荷密度，首次实现了光热蒸发过程中的95%氨氮截留效率。此外，将PCH层与多孔光热蒸发层复合获得Janus结构水凝胶，将光热水蒸发速率从~1.2 Kgm-2h-1提高到3.3 Kgm-2h-1. 进一步利用具有界面选择性的和频振动光谱（SFG），阐明了对光热蒸发层中水分子状态调节进而增强水蒸发的微观分子学机制。
背景介绍
在国家碳达峰和碳中和的战略目标下，开发不同形式的太阳能、风能等清洁能源的高效利用技术显得尤为重要。利用光热纳米材料吸收太阳光，将其转换成热能，在材料界面处实现水分的快速蒸发与净化，用于污水处理、海水淡化等领域具有低碳、节能、低成本等优势。近年来，发展太阳能光热蒸发技术成为相关领域的研究热点。然而，当前对于太阳能光热蒸发材料的研究大多集中于海水淡化脱盐、苦碱水脱盐等水-盐分离体系，还无法很好的适应稍显复杂的水质环境。大多数工农业污水水质成分更为复杂，也具有迫切的低碳、低能耗处理需求。除了含有不易挥发的盐分，这些污水里还含有其他污染物成分，往往伴随有易挥发性小分子污染物。其中，氨氮成分（尤其是NH4+）普遍存在于工农业污水中，在分子尺寸、化学性质方面都接近水分子，与水分子难以分离。然而，光热蒸发材料往往具有多级微纳孔隙结构，以获得较大的水蒸发面积。在光热蒸发过程中，小分子氨氮也会随光热蒸发产生的水蒸汽一起逸出材料表面，无法有效进行分离净化。此前，为了抑制光热蒸发过程中的氨氮挥发，有研究者设计了具有氨氮响应性的有机光吸收层，当水体中存在氨氮成分时可以动态调整为低吸光材料，终止蒸发过程。然而要想扩大太阳能光热蒸发材料/技术的应用范围，有必要研究探寻在含氨氮的水质中也能够有效工作的新型材料。
针对上述问题，江苏省农业科学院肖清波副研究员与中科院苏州纳米所王健博士、蔺洪振研究员合作，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Highly Charged Hydrogel with Enhanced Donnan Exclusion toward Ammonium for Efficient Solar-driven Water Remediation”的研究工作。提出利用含高密度电荷的致密结构水凝胶层（PCH）对NH4+的Donnan排斥效应，首次实现光热蒸发过程中对污水中氨氮成分的高效截留。同时通过构建Janus结构复合水凝胶，实现3.3 Kgm-2h-1的光热水蒸发速率。进一步结合界面选择性的和频振动光谱(SFG)，阐明增强水蒸发的微观分子学机制。
要点赏析
要点一：提出利用荷电水凝胶对氨氮成分的Donnan排斥作用实现水分子与NH4+的有效分离。
要点二：通过优化水凝胶中的电荷密度，对NH4+的截留效率可达95%。
要点三：构建Janus结构复合膜，调控水分子状态，获得了较高光热水蒸发速率。
图文解析
图1 PCH层与Janus复合膜的合成示意图和材料特性
图2 光热膜氨氮截留性能检测与优化
图3 复合光热膜水蒸发速率表征及壳聚糖调控水分子状态的微观机制表征
图4 光热蒸发膜对沼液氨氮截留性能的表征
总结与展望
综上所述，本工作提出了一种利用荷电水凝胶Donnan排斥效应截留污水中氨氮成分的有效策略。结果表明，通过优化荷电密度增强对NH4+的Donnan排斥效应，首次实现了光热蒸发过程中对氨氮成分95%的截留效率。近一步构建Janus结构复合膜，获得了高达3.3 Kgm-2h-1的光热蒸发速率。以农业污水沼液为模型体系的测试结果表明，制备的该光热蒸发膜在用于实际水体中也具有较好的氨氮截留效果。这项工作探索了一种利用荷电型光热水凝胶来分离污水中易挥发性有害成分的新策略，对于制备相关膜处理材料具有启发意义。
文献来源
Qingbo Xiao, Yan Zhu, Yonglan Xi, Xiangping Kong, Xiaomei Ye, Zhiyang Zhang, Cunpu Qiu, Wenlong Xu, Shuang Cheng, Jing Zhang, Mingli Jia, Enhui Sun, Hongzhen Lin, Jian Wang, Highly Charged Hydrogel with Enhanced Donnan Exclusion toward Ammonium for Efficient Solar-driven Water Remediation, Chemical Engineering Journal 2021, DOI: 10.1016/j.cej.2021.133019, 2021
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作者介绍
肖清波 博士
江苏省农业科学院副研究员，院学科带头人。2011年于中科院福建物质结构研究所获得博士学位，同年工作于中科院苏州纳米技术与纳米仿生研究所，2019年加入江苏省农业科学院。主要从事农业新能源材料开发利用研究，包括农业太阳能光热材料开发、低能耗农业污水治理等。目前，在Chem. Eng. J.、Small 、Nano. Lett.、 J. Mater. Chem. A等刊物发表SCI论文30余篇；申请发明专利10余项，授权4项；作为项目负责人承担国家自然科学基金面上项目、江苏省自然科学基金等研究课题7项。
王健 博士
现受德国Alexander von Humboldt Foundation基金资助在Karlsruher Institute of Technology，Helmholtz Institute Ulm开展研究工作。曾主持江苏省自然科学基金、江苏省人才项目，参与国家自然科学基金与重点研发项目。研究方向为高性能二次电极设计与合成及原位表征手段，探索电池的相关工作机制。到目前为止，已发表论文37余篇，其中第一/通讯作者在Nano Lett., Energy Storage Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Energy Environment. Mater., Chem. Eng. J, J. Mater. Chem. A, ChemSusChem, J. Power Sources, ACS Appl. Mater. Interface等期刊发表18篇（其中IF>10，共11篇），授权5项国家发明专利，在国际会议ChinaNano 2017和ChinaNano 2019作了研究进展口头报告。
E-mail: [email protected] or [email protected]。
蔺洪振 研究员
现为中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所博士生导师、课题组长。研究方向为原位界面和频振动光谱技术的开发与运用、高能量二次电池的电极设计与制备、石墨烯材料的相关运用。着重发展了原位和频振动光谱技术，搭建仪器设备和拓展其原位（工况）表征功能的相关光谱技术，在分子水平厘清了一系列功能材料与器件中关键界面物理化学过程的微观机制。在Nat. Commun.、JACS、Nano Lett. Adv. Funct. Mater.、Angew.Chem. Int. Ed.、Nano Energy、Energy Storage Mater.、J. Phys. Chem. Lett.、Small、ACS Nano、Nanoscale等物理化学及纳米研究领域国际重要期刊上发表学术论文近80篇。