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氮化碳复合水滑石催化剂对5-羟甲基糠醛加氢的催化性能羟甲基糠醛(HMF)是一种可再生的平台化学品,可从碳水化合物和木质纤

作者:树洞档案

氮化碳复合水滑石催化剂对5-羟甲基糠醛加氢的催化性能

羟甲基糠醛(HMF)是一种可再生的平台化学品,可从碳水化合物和木质纤维素生物质中生产,HMF是合成各种化学品的重要前体,包括生物燃料、药物和精细化学品,HMF加氢生成2,5-二甲基呋喃(DMF)是生产生物燃料和液体运输燃料的关键步骤。

氢化反应通常由贵金属催化剂如Pt、Pd和Ru催化,但这些催化剂昂贵且不环保,因此,开发HMF加氢的替代催化剂具有重要意义。

氮化碳(C3N4)是一种有前途的非金属催化剂,用于各种催化反应,包括光催化水分解、CO2还原和有机转化。

C3N4具有独特的电子和结构性质,如高表面积、化学稳定性和可调带隙,这使其成为催化应用的有吸引力的候选物,然而,C3N4的催化活性由于其低表面积和差的热稳定性而受到限制。

水滑石是层状双氢氧化物(LDHs ),由于其高表面积、阴离子交换能力和易于合成,已经作为催化剂和催化剂载体被广泛研究。

水滑石由带正电荷的金属氢氧化物层和层间阴离子组成,它们可以与其他阴离子交换,层间阴离子可以被各种官能团代替,例如羧酸根、磺酸根和磷酸根,这些官能团可以改变水滑石的催化性能。

C3N4和水滑石的组合可以克服每种单独材料的局限性并增强它们的催化性能。

三聚氰胺在N2气氛下于550℃热聚合3 h合成C3N4。然后将获得的C3N4粉末在550℃下煅烧2小时,以除去任何残留的杂质。

用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)对C3N4粉体进行了表征。

XRD图显示在13.1、27.4和27.8处的衍射峰,其分别对应于石墨C3N4的(100)、(002)和(101)平面。

FTIR光谱在808和1455 cm-1处显示特征谱带,其分别对应于C3N4中的三嗪和庚嗪单元,SEM图像显示C3N4颗粒为球形,尺寸范围为50-100纳米。

在不断搅拌下,用氢氧化钠溶液共沉淀硝酸镁和硝酸铝溶液,合成水滑石。用去离子水洗涤所得水滑石粉末,并在60℃下干燥24小时。

通过XRD、FTIR和SEM表征水滑石粉末,XRD图显示在11.3、23.3和34.5处的衍射峰,其对应于(003)、(006)和(水滑石的(009)面。

采用浸渍法制备了c3n 4-水滑石复合催化剂,在典型的程序中,将一定量的C3N4粉末分散在去离子水中,并用NaOH溶液将悬浮液的pH调节至7.0。

然后将水滑石粉末加入悬浮液中,并在室温下搅拌12小时,将获得的混合物过滤并在60℃下干燥24小时,获得的复合催化剂表示为C3N4-HT-x,其中x表示复合催化剂中C3N4的重量百分比。

用XRD、FTIR、SEM、TEM和BET对复合催化剂进行了表征,复合催化剂的XRD图谱显示了C3N4和水滑石的特征峰,表明复合催化剂的制备成功。

复合催化剂的红外光谱显示了C3N4和水滑石的特征谱带,谱带强度随C3N4在复合催化剂中的重量百分比而变化。

SEM和TEM图像显示C3N4颗粒很好地分散在水滑石颗粒表面,BET比表面积分析表明,复合催化剂的比表面积随着C3N4质量分数的增加而增加,表明C3N4的加入提高了复合催化剂的比表面积。

评价了c3n 4-水滑石复合催化剂对HMF加氢制DMF的催化性能,在典型的程序中,在帕尔反应器中将一定量的复合催化剂加入到HMF和H2O的混合物中,并用H2气体对反应器加压。

该反应在搅拌下在120℃和4.0 MPa H2下进行4小时,反应后,将混合物冷却至室温,通过气相色谱-质谱(GC-MS)分析产物。

结果表明,c3n 4-水滑石复合催化剂对HMF加氢制DMF具有良好的催化性能,随着复合催化剂中C3N4质量分数的增加,HMF的转化率和DMF的选择性增加。

20 wt .的复合催化剂。%的C3N4显示出最高的HMF转化率(98%)和DMF选择性(90%),它们高于纯水滑石催化剂的转化率(HMF转化率:68%,DMF选择性:75%)。

5重量%的复合催化剂。%的C3N4显示出比纯水滑石催化剂更低的催化活性,表明少量C3N4的加入对催化性能不利。

氮化碳复合水滑石催化剂对5-羟甲基糠醛加氢的催化性能羟甲基糠醛(HMF)是一种可再生的平台化学品,可从碳水化合物和木质纤
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