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氮化碳複合水滑石催化劑對5-羟甲基糠醛加氫的催化性能羟甲基糠醛(HMF)是一種可再生的平台化學品,可從碳水化合物和木質纖

作者:樹洞檔案

氮化碳複合水滑石催化劑對5-羟甲基糠醛加氫的催化性能

羟甲基糠醛(HMF)是一種可再生的平台化學品,可從碳水化合物和木質纖維素生物質中生産,HMF是合成各種化學品的重要前體,包括生物燃料、藥物和精細化學品,HMF加氫生成2,5-二甲基呋喃(DMF)是生産生物燃料和液體運輸燃料的關鍵步驟。

氫化反應通常由貴金屬催化劑如Pt、Pd和Ru催化,但這些催化劑昂貴且不環保,是以,開發HMF加氫的替代催化劑具有重要意義。

氮化碳(C3N4)是一種有前途的非金屬催化劑,用于各種催化反應,包括光催化水分解、CO2還原和有機轉化。

C3N4具有獨特的電子和結構性質,如高表面積、化學穩定性和可調帶隙,這使其成為催化應用的有吸引力的候選物,然而,C3N4的催化活性由于其低表面積和差的熱穩定性而受到限制。

水滑石是層狀雙氫氧化物(LDHs ),由于其高表面積、陰離子交換能力和易于合成,已經作為催化劑和催化劑載體被廣泛研究。

水滑石由帶正電荷的金屬氫氧化物層和層間陰離子組成,它們可以與其他陰離子交換,層間陰離子可以被各種官能團代替,例如羧酸根、磺酸根和磷酸根,這些官能團可以改變水滑石的催化性能。

C3N4和水滑石的組合可以克服每種單獨材料的局限性并增強它們的催化性能。

三聚氰胺在N2氣氛下于550℃熱聚合3 h合成C3N4。然後将獲得的C3N4粉末在550℃下煅燒2小時,以除去任何殘留的雜質。

用X射線衍射(XRD)、傅裡葉變換紅外光譜(FTIR)和掃描電子顯微鏡(SEM)對C3N4粉體進行了表征。

XRD圖顯示在13.1、27.4和27.8處的衍射峰,其分别對應于石墨C3N4的(100)、(002)和(101)平面。

FTIR光譜在808和1455 cm-1處顯示特征譜帶,其分别對應于C3N4中的三嗪和庚嗪單元,SEM圖像顯示C3N4顆粒為球形,尺寸範圍為50-100納米。

在不斷攪拌下,用氫氧化鈉溶液共沉澱硝酸鎂和硝酸鋁溶液,合成水滑石。用去離子水洗滌所得水滑石粉末,并在60℃下幹燥24小時。

通過XRD、FTIR和SEM表征水滑石粉末,XRD圖顯示在11.3、23.3和34.5處的衍射峰,其對應于(003)、(006)和(水滑石的(009)面。

采用浸漬法制備了c3n 4-水滑石複合催化劑,在典型的程式中,将一定量的C3N4粉末分散在去離子水中,并用NaOH溶液将懸浮液的pH調節至7.0。

然後将水滑石粉末加入懸浮液中,并在室溫下攪拌12小時,将獲得的混合物過濾并在60℃下幹燥24小時,獲得的複合催化劑表示為C3N4-HT-x,其中x表示複合催化劑中C3N4的重量百分比。

用XRD、FTIR、SEM、TEM和BET對複合催化劑進行了表征,複合催化劑的XRD圖譜顯示了C3N4和水滑石的特征峰,表明複合催化劑的制備成功。

複合催化劑的紅外光譜顯示了C3N4和水滑石的特征譜帶,譜帶強度随C3N4在複合催化劑中的重量百分比而變化。

SEM和TEM圖像顯示C3N4顆粒很好地分散在水滑石顆粒表面,BET比表面積分析表明,複合催化劑的比表面積随着C3N4品質分數的增加而增加,表明C3N4的加入提高了複合催化劑的比表面積。

評價了c3n 4-水滑石複合催化劑對HMF加氫制DMF的催化性能,在典型的程式中,在帕爾反應器中将一定量的複合催化劑加入到HMF和H2O的混合物中,并用H2氣體對反應器加壓。

該反應在攪拌下在120℃和4.0 MPa H2下進行4小時,反應後,将混合物冷卻至室溫,通過氣相色譜-質譜(GC-MS)分析産物。

結果表明,c3n 4-水滑石複合催化劑對HMF加氫制DMF具有良好的催化性能,随着複合催化劑中C3N4品質分數的增加,HMF的轉化率和DMF的選擇性增加。

20 wt .的複合催化劑。%的C3N4顯示出最高的HMF轉化率(98%)和DMF選擇性(90%),它們高于純水滑石催化劑的轉化率(HMF轉化率:68%,DMF選擇性:75%)。

5重量%的複合催化劑。%的C3N4顯示出比純水滑石催化劑更低的催化活性,表明少量C3N4的加入對催化性能不利。

氮化碳複合水滑石催化劑對5-羟甲基糠醛加氫的催化性能羟甲基糠醛(HMF)是一種可再生的平台化學品,可從碳水化合物和木質纖
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