封面新聞見習記者 車家竹
10月23日，記者從中國科學技術大學獲悉，由蔣彬帶領的課題組在發展場誘導的原子神經網絡力場研究方面取得重要進展。研究成果以“描述原子體系對于外場響應的通用機器學習力場”為題，并于2023年10月12日發表在《自然通訊》上。
用原子模拟助力
從微觀層面了解化學世界
原子模拟是人們在微觀層面了解複雜化學、生物和材料體系的光譜、反應動力學以及能量和電荷轉移過程的關鍵工具，其關鍵要素是精确且高效的高維勢能面（即力場）。
近年來，基于精确的原子中心的機器學習互相作用勢進行高效、準确的分子模拟已經成為一種常用的做法。然而，這些模型通常是用于描述孤立體系，将能量僅視為原子坐标和原子種類的函數，無法表達外場與體系之間的互相作用。外場可以通過與原子、分子或固體材料的互相作用來引發體系的電子極化，自旋極化以及空間取向的變化。
這為改變化學結構、控制材料的相變、精确操縱催化反應中的化學反應性和選擇性提供了一個重要的工具。是以，亟需開發正确描述外場與體系互相作用的機器學習模型，以實作外場下複雜反應的精确且高效的模拟。
受量子化學啟發
研究高精度機器學習力場方法
此外，記者還了解到，蔣彬教授的課題組長期以來一直緻力于高精度機器學習力場方法的研究。受到量子化學中原子軌道線性組合為分子軌道的概念啟發，研究人員提出了遞歸嵌入原子電子密度描述符，再将外場視為虛拟的原子（見圖1），引入場依賴的原子軌道與基于坐标的原子軌道線性組合來得到對稱性适配的場依賴嵌入電荷密度，進而發展出了場誘導的對稱性比對的遞歸嵌入原子神經網絡方法。
圖1：場誘導遞歸嵌入原子神經網絡模型示意圖
相較于2019年的研究成果，研究團隊改進了前期發展的嵌入原子神經網絡方法，使得嵌入電荷密度描述符中的軌道系數變為化學環境依賴，以遞歸的通過更新嵌入電荷密度描述符實作，提出遞歸嵌入原子神經網絡方法（見圖2）。
圖2：遞歸嵌入原子神經網絡模型的示意圖
有趣的是，這種神經網絡方式與實體上不太直覺的消息傳遞神經網絡形式本質上相同。研究團隊進一步證明可以通過遞歸更新軌道系數的形式來引入更多體互相作用，推導出完備地描述一個局部化學環境，确定疊代次數（消息傳遞的次數）與近鄰原子數之間的關系。該方法無需顯式計算高階互相作用，極大地簡化了計算，并從多體互相作用的角度解釋了消息傳遞型神經網絡的優越性。
經過幾年來的努力，日前發表的最新成果，該方法能夠将偶極矩、極化率等各種響應性質與外場依賴的能量變化精确地關聯起來，适用于外場存在下的分子和周期性體系的光譜和動力學模拟。特别值得一提的是，對于周期性體系，這一模型隻需訓練原子力資料能克服周期性體系内在的極化多值問題。通過甲基乙酰胺和液态水的動力學模拟結果（見圖3和圖4），驗證了這一模型在強外場條件下對各種複雜體系高效模組化的能力。
圖3：甲基乙酰胺分子的振動光譜
圖4：液态水的紅外光譜
這項研究工作将實體概念與機器學習描述符相關聯，為發展更通用的機器學習模型提供了新的思路。
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