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盡管最近資料采集和算法開發取得了進展，但機器學習 (ML) 在實際催化劑設計中的應用面臨着巨大挑戰，這主要是由于其有限的普遍性和較差的可解釋性。
弗吉尼亞理工學院的研究人員開發了一種融合理論的神經網絡（TinNet）方法，該方法将深度學習算法與完善的 d 帶化學吸附理論相結合，用于過渡金屬表面的反應性預測。
使用活性位點集合中的簡單吸附物（例如，OH、O 和 *N）作為代表性描述符物種，該團隊證明 TinNet 在預測性能方面與純資料驅動的 ML 方法相當，同時具有固有的可解釋性。
将實體互相作用的科學知識納入從資料中學習，進一步闡明了化學鍵的性質，并為 ML 發現具有所需催化特性的新基序開辟了新途徑。
該研究以「Infusing theory into deep learning for interpretable reactivity prediction」為題，于 2021 年 9 月 6 日釋出在《Nature Communications》。
簡單分子或其碎片在固體表面的吸附能通常用作多相催化中的反應性描述符。由于精确求解多電子薛定谔方程的計算成本巨大，是以快速發現具有動力學有利描述符值的結構基序（例如使用量子化學計算）很有吸引力，但仍然是一項艱巨的任務。
在這方面，由 Hammer 和 N rskov 開創的 d 帶化學吸附理論已被廣泛用于了解 d 區金屬及其化合物的反應趨勢。然而，由于理論架構的微擾性質和大的變化，其使用單個 d 帶特征（例如 d 電子的數量、d 帶中心和 d 帶上邊緣）的定量預測精度受到限制。高通量催化劑篩選中的位點特性。
近年來，機器學習 (ML) 已成為一種替代方法，來預測具有手工制作或算法衍生特征的催化位點的化學反應性。通過從足夠數量的 ab initio 資料中學習原子、離子或分子與底物的相關互相作用，可以比傳統實踐更快地計算吸附特性數量級，并在實驗測試之前縮小候選材料的範圍。
黑盒 ML 模型的一個主要限制，特别是對于重新興起的深度學習算法，是很容易學習一些在訓練和測試樣本上看起來都很好的相關性，但在标記資料之外不能很好地泛化。為了緩解這個問題，由關鍵性能名額或模型不确定性引導的主動學習工作流，已被用于加速探索可通路設計空間的巨大的、本質上無限的大小。
然而，模型開發需要大量資料樣本以及解釋模型預測的困難對其采用高性能催化材料的自動搜尋提出了巨大挑戰。
圖示：注入理論的神經網絡 (TinNet) 的示意圖。（來源：論文）
在此，研究人員提出了一種融合理論的神經網絡 (TinNet) 方法來預測過渡金屬表面的化學反應性；更重要的是，提取對化學鍵性質的實體見解，可以将其轉化為催化劑設計政策。将實體互相作用的科學知識納入資料驅動的機器學習方法是催化科學的一個新興研究領域。
目前，在完全內建的 ML 架構内還沒有開發出這樣的化學吸附混合替代模型，該架構相當準确（~0.1-0.2 eV 誤差）并可在不同樣品之間轉移。通過使用深度學習算法（如卷積神經網絡）從「從頭開始學習」吸附特性，同時尊重結構設計中公認的化學吸附的 d 帶理論，TinNet 可以應用于廣泛的 d 塊金屬位點和自然編碼鍵互相作用的實體方面。
圖示：模型開發。（來源：論文）
研究人員展示了在 封端的金屬間化合物和近表面合金上使用吸附的羟基 (*OH) 作為代表性描述符物種的方法，例如在堿性電解質中尋找用于金屬催化 O2還原、CO2還原和 H2氧化的有效電催化劑。
圖示：TinNet 模型的樣本外驗證。（來源：論文）
該架構可以直接應用于其他吸附物（例如 *O）或多個鍵合原子的活性位點集合，如 端金屬表面的 *N 吸附所示。TinNet 不僅實作了與純基于回歸的 ML 方法相當的預測性能，特别是對于具有看不見的結構和電子特征的樣本外系統，而且還能夠進行實體解釋，為 ML 發現具有所需催化特性的新基序鋪平了道路。
圖示：對化學鍵合的實體見解。（來源：論文）
「大多數為材料特性預測或分類開發的機器學習模型通常被認為是『黑匣子』，隻能提供有限的實體見解。」研究人員 Hemanth Pillai 說。
「TinNet 方法擴充了其預測和解釋能力，這兩者在催化劑設計中都至關重要。」 Siwen Wang 說，他也是該研究的主導者。
圖示：其他吸附物/面的 TinNet 模型。（來源：論文）
作為一種混合方法，TinNet 将先進的催化理論與人工智能相結合，幫助研究人員深入了解材料設計的這個「黑匣子」，以了解正在發生的事情及其原因，并且可以幫助研究人員在許多領域開辟新天地。
「希望我們可以讓社群普遍使用這種方法，其他人可以使用該技術并真正進一步開發對社會至關重要的可再生能源和脫碳技術。」該團隊的負責人 Xin 說， 「我認為這确實是可以取得一些突破的關鍵技術。」
「我真的很喜歡在課堂之外看到化學工程的不同方面。」研究人員 Athawale 說， 「它有很多應用程式，你知道，它可能真的是革命性的。是以成為其中的一部分真是太棒了。」
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