比起做球员时引发的纷纷扰扰的争议，李毅的执教经历并不复杂：2011年退役后，他就师从法国名帅特鲁西埃，出任深圳红钻队助理教练，2013年开始担任深圳红钻足球俱乐部主教练，并在2014赛季率领深足取得中甲联赛第8名。直到2015年4月，深圳队发布了一条官方公告，宣布主帅李毅“调动岗位”，从主帅变成了“技术总监”，谁都清楚，李毅就是下课了。
离开深圳沉寂了一段时间后，李毅又在河北华夏幸福当了一年的助理教练。2020年7月，他成为了四川优必选、也就是现在的四川九牛的主帅。实际上，李毅第二次在网上爆红，也是源自他执教四川九牛的这段经历——一年多的时间里，“李毅下课”的喊声数度响起。背靠大名鼎鼎的城市集团，让不少球迷对这支球队充满了期待，以为沉寂多年的四川足球可能就此腾飞，“三年冲超，五年亚冠”这种土豪通用的目标自然也成为了他们的目标。
然而，城市集团的入主并没有给球队带来立竿见影的变化，球队成绩一直徘徊在中甲中游。于是，李毅这种“名气大于实力”的主教练就成为了球迷发泄的对象，刚愎自用、不善沟通、战术僵化，再加上和队内老将汪嵩的矛盾公开化，让李毅几度面临着下课危机。
更要命的是，执教期间，李毅还因为自己的“惊人言论”几乎得罪了整个四川的球迷：2020年10月11日的一场中甲比赛中，九牛在补时阶段连丢2球惨遭绝杀。赛后发布会上，李毅居然“调侃”球队的黄色球衣太过“晦气”，穿着它几乎没赢过球。众所周知，从全兴时代开始，“黄色狂飙”就是四川足球的代表，李毅这种“忘本”言论自然引发了球迷的强烈不满。最终，俱乐部发布公告，扣除李毅一个月工资并停职一周，才稍稍平息了球迷的怒火。
据传闻，本赛季中甲联赛开始之前，俱乐部一度想辞掉李毅，只是因为不愿意支付违约金才最终作罢。不过，这位“凑合着过”的主帅在本赛季却逐渐展现出了自己的特质。联赛排名第九的他们尽管冲超无望，但也基本是自身实力的体现，李毅为球队打造的防守反击体系在几场硬仗中表现不俗。
联赛和足协杯两次赢下“四川德比”更是让他圈粉无数。如果这一次，能够在足协杯上爆冷闯进四强，李毅肯定会成为本土年轻教练的翘楚。说起自己这段跌宕起伏的执教经历，李毅的回答依旧充满了“大帝”的独特风格：“在中国，做职业队的教练首先要有强大的内心，要不然你都熬不过舆论这一关。技战术层面甚至都不是最重要的，你需要先练练自己的内心。”