華東師範大學AEM: 原位重構梯度空穴選擇性異質結，實作高效穩定光伏器件
有機-無機雜化鈣钛礦半導體具有激子結合能小、光吸收系數大、帶隙可調等優異的光電性能，可應用于新型光伏器件。然而，受制于表界面處的非輻射複合能量損失, 鈣钛礦光伏電池的光電轉換效率與Shockley-Queisser理論極限存在較大差距。由于自摻雜性質，鈣钛礦半導體薄膜的表面電子結構高度依賴于底部的電極功函數. 例如，在n-i-p (p-i-n)結構器件中，生長在低(高)功函數的陰極(陽極)上的鈣钛礦呈現出n型(p型)表面，這意味着自發形成的鈣钛礦表面能級不利于對應上層沉積的p型空穴(n型電子)傳輸層的接觸，并阻礙電荷在異質結處的提取。
近日，華東師範大學的保秦烨課題組提出了一種表面處理政策, 通過熱誘導2,7-萘雙(三氟甲磺酸酯) (NAP) 薄層分解來原位重構梯度空穴選擇性異質結，在鈣钛礦薄膜的表界面區域自發形成n/n-同質結，促進空穴提取, 增強内建電場，進而抑制電荷複合。此外，在表面分解的含氟複合物鈍化了表面缺陷，并且提高薄膜的結晶度。光伏器件效率從20.52%提升到23.37%。這項工作強調了重構鈣钛礦表面電子結構的重要性，為進一步提高器件效率和穩定性提出了一個新思路。
圖1 (a) 表面處理示意圖。 (b) 紫外光電子能譜。 (c) 表面KPFM電勢分布。 (d)截面KPFM電勢分布。 (e)鈣钛礦薄膜表面區域n/n-同質結能帶結構。
圖2 (a) 核磁共振H譜。(b) 核磁共振F譜。(c) 穩态熒光光譜。 (d) 瞬态熒光光譜。(e) 熒光量子産率。
圖3 (a) 器件結構示意圖。(b) 表面處理前後器件J-V曲線。(c) EQE曲線。(d) 器件效率和開路電壓統計分布。(e) 莫特-肖特基曲線。(f) 瞬态光電壓曲線。(g) 最大功率點的穩态輸出。(h) 大氣環境下未封裝器件穩定性衰減曲線。
圖4 (a)單空穴器件SCLC曲線。(b) 暗電流J-V曲線。(c) EIS曲線。(d) Voc對光強依賴性。
圖5 鈣钛礦光伏電池(a)在不同電壓下和(b)在不同電流密度下的電緻發光外量子效率。
論文資訊：
In-SituReconstruction of Hole-Selective Perovskite Heterojunction with GradedEnergetics Towards HighlyEfficient and Stable Solar Cells
Advanced Energy Materials
Sheng Jiang, Shaobing Xiong, Hongbo Wu, Dongyang Zhao, Xiaomeng You, Yehui Xu, Menghui Jia, Wei Bai, Zaifei Ma, Xianjie Liu, Yefeng Yao, Zhenrong Sun, Qinye Bao*
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