近幾十年來，在開發更好的非線性材料方面進展，并不像所希望的那樣迅速。近日，美國 約翰·霍普金斯大學(The Johns Hopkins University) Jacob B. Khurgin，在Nature Photonics上發表評論文章，提出了通過考慮非線性光學現象的簡單觀點解釋，即主要由光子和物質之間的互相作用時間長度決定的。進而提出了提高非線性光學現象效率的試探性途徑。
四十年過去了，非線性光學領域，依然在閱讀革命性應用的論文，例如新型奇異材料中的全光開關，以及超快信号處理。然而，對于相對有限的實際應用（諧波、光學參量、連續譜和光學頻率梳産生），也依然依賴于少數發展良好的非線性晶體（LiNbO3, KTP, BBO、金屬硫族化物）以及光纖和矽波導。這種情況與光子學的許多其他領域截然不同。例如，以雷射器為例，雷射領域快速發展已經遠遠超越了40年前書籍範圍的限制，因為四十年前并沒有提到過當今光子學支柱的裝置：量子級聯、Yb-光纖、Ti-藍寶石、GaN藍色雷射器和垂直腔面發射雷射器等。在過去的幾年裡，極具前景的非線性材料時起時落。不完全清單包括非線性聚合物、半導體量子阱和量子點、納米管、光子晶體、慢光、等離子體和超材料、石墨烯和其他二維材料、鈣钛礦、拓撲材料和許多其他材料。
除了幾個顯著的例外（用于産生連續譜的光子晶體纖維，以及用于可飽和吸收體的各種新材料），對這些非線性光學研究拓展視野的同時，也産生了相對有限的實際應用。預言已久的全光學數字計算機還沒有實作，全光學神經網絡也還沒有定論。如果有的話，近幾十年來非線性光學NLO最大的成功之一是，在非線性光學NLO效應不利領域取得了進展，例如在減輕高容量光纖通信鍊路中的非線性的技術（在這裡沒有涉及不同的和非常成功的非線性光譜學領域）。經過六十年的非線性光學研究，有必要重新審視非線性光學的局限性，嘗試對其不同現象進行統一描述，并為工程師提供對可能性邊界的直覺了解。
Nonlinear optics from the viewpoint of interaction time.
從互相作用時間看非線性光學。
圖1:基于折射率調制切換和測量光子動量變化的等效性。
圖2:光學非線性與光學擊穿有關。
圖3:三階非線性的費曼圖。
光子恰好是不帶電荷的玻色子，不受泡利不相容原理的限制，是以光子不會直接互相作用，而隻是通過物質的中間态（通常是電子和空穴）互相作用。或者可以說，非真空媒體中的光子不再是純光子，而是極化激元（耦合場）物質激發（準粒子），并确實互相作用，盡管非常微弱。事實上，非常微弱的互相作用，這也是光子幾乎可以完美地、不受阻礙地遠距離傳輸資訊的主要原因，但同時，這也使得用光子調控資訊成為艱巨的任務。
該項評述經強調了，在非線性光學nonlinear optics，NLO中，廣泛定義為互相作用的重要性。光子-物質互相作用的強度，僅取決于哈密頓量值和激發壽命（實或虛），這裡稱為互相作用時間。最強的互相作用是偶極躍遷，其最大值受到典型鍵長的限制，最多為幾埃。這使得互相作用時間，成為增強有效非線性的唯一靈活參數。這種增強本質上可以實作，通常是通過在吸收區工作并激發具有可按數量級變化特征壽命的真實載流子。這不可避免的代價是開關速度降低，但即使對于“慢”非線性，速度也可以足夠快，以滿足某些應用。其中，在小于1ps下工作的透明導電氧化物transparent conductive oxides，TCO材料是這種非線性的主要例子。
對于遠離吸收（即僅有虛載流子被激發）工作的“超快”非線性，本質上增強互相作用時間的可行性要小得多，這主要是因為，在實際非線性媒體中，當單個能級擴充到能帶時，共振非常寬。
在慢速和（特别是）超快非線性的情況下，互相作用時間的非本征增強必然會産生最好的結果。增強可以在傳播（行波）和局部幾何結構中實作。實作增強的最明顯的方法是簡單地通過使用長傳播長度，例如在光纖中，實作了全光開關、調制和頻率轉換的最佳結果。為了減少實體長度，同時保持長的互相作用時間，可以求助于具有低群速度的各種光子結構（實作“慢光”）。使用行波幾何結構增強非線性，同時保持合理寬的帶寬，并且僅增加延遲。
與此同時，各種光子諧振結構可以用于增強。盡管在過去的十年中激增，但簡單微諧振器仍然是實際增強的最佳選擇。在局域諧振結構中，增強程度最終受到帶寬減小的限制，是以可能不需要超高Q因子。最後，應始終根據每個具體應用的需求，例如是否應将重點放在速度、尺寸或低損耗上，明智地選擇使用哪種（慢或快）非線性以及如何增強。
就新一代非線性光學NLO材料而言，具有高損傷門檻值、低介入損耗、低成本、內建矽平台等理想特性的材料，仍有很大的發展空間。但是，基本實體定律不允許将給定波長和所需速度的效率提高（或降低功率要求）幾個數量級，盡管預計未來會出現巨大的非線性。也許觀察強度而不是互相作用時間增強的一種方法，并利用其中有效勢（圖1b）變為遠低于光學損傷門檻值的非諧的相變，但是這種相變本質上，需要是電子的而不是離子的，以便在近紅外到可見光區中操作。潛在的候選者是光誘導的Mott–Andersen局域化躍遷，或固體中的其他集體效應。
總之，非線性光學NLO發展狀況，指出了限制非線光學NLO現象效率，以及非線光學NLO進入新應用的機遇與挑戰，特别是在全光資料進行中的關鍵因素。“互相作用時間工程interaction time engineering”的通用語言，将用于增強和定制非線光學NLO現象。基于非線光學NLO的全光交換和處理是否會實作，在不久的将來可能會出現意想不到的新發現和新需求。
文獻連結
https://www.nature.com/articles/s41566-023-01191-3
https://doi.org/10.1038/s41566-023-01191-3
本文譯自Nature。