編輯 | 蘿蔔皮
開發高能高效電池技術是推進交通和航空電氣化的關鍵方面。然而，電池創新可能需要數年時間才能實作。在非水電池電解質溶液的情況下，選擇多種溶劑、鹽及其相對比例的許多設計變量使得電解質優化既費時又費力。
為了克服這些問題，卡内基梅隆大學（Carnegie Mellon University）的研究團隊提出了一種實驗設計，将機器人技術（一個名為「Clio」的定制自動化實驗）與機器學習（一個名為「Dragonfly」的基于貝葉斯優化的實驗計劃器）結合起來。在單鹽和三元溶劑設計空間内對電解質電導率進行自主優化，在兩個工作日和 42 次實驗中确定了六種快速充電的非水電解質溶液。與由同一自動化實驗執行的随機搜尋相比，該結果代表了 6 倍的時間加速。
為了驗證這些電解質的實際用途，研究人員在 220 mAh 石墨∣∣LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2 軟包電池配置中對其進行了測試。與使用從設計空間中預先選擇的非水電解質溶液的基線實驗相比，所有包含機器人開發的電解質的軟包電池都顯示出改進的快速充電能力。
該研究以「Autonomous optimization of non-aqueous Li-ion battery electrolytes via robotic experimentation and machine learning coupling」為題，于 2022 年 9 月 27 日釋出在《Nature Communications》。
高性能電池對于運輸和航空電氣化至關重要。然而，新的電池設計可能需要大量手動測試來優化材料，這可能需要數年時間。設計材料從根本上說是一個複雜的功能，它以材料配方作為輸入和輸出性能。通過機器學習有效優化這種黑盒功能已在許多工程領域得到成功證明，包括催化材料、光伏、固态材料和電池充電協定。最近有大量關于将自動化實驗與這些機器學習方法相結合的研究。
希望與通過人工操作實驗的材料标準設計相比，「閉環」方法（即，直接與實驗計劃者耦合的實驗的自動執行，協同工作以實作目标，而無需人工操作員的影響）顯示出以下特征：（1）閉環實驗能夠在給定的設計空間内發現最優的材料設計；（2）閉環實驗發現最優值更快，實驗更少；（3）閉環實驗為實驗設計（DOE）提供了原則基礎，平衡了利用可能具有最佳性能的設計區域和探索性能未知的區域。這些特性已在相關領域得到證明，但尚未在水性電解質之外的電池材料設計中得到證明。
在電池中存在的材料中，液體電解質是一個特别需要優化的挑戰。溶劑或鹽有多種選擇，每一種都可能産生截然不同的性能；優化的電解質溶液通常包含超過三種或四種成分。物質選擇和物質的相對比例都很重要，創造了一個跨越高效與低效電池性能的高維設計空間。電池電解質可以針對不同的應用進行優化。電解質設計通常必須在每個應用中實作多個互相競争的目标，是以倍率能力的最佳設計可能與循環壽命的最佳設計不同。
與這項工作相關的是，快速充電電池電解質必須能夠以高電流速率（5–10 mA/cm^2）将锂離子傳輸到負極活性材料中，這與體積傳輸特性（離子電導率、粘度、擴散率、陽離子遷移數）和電極界面動力學密切相關（電荷轉移阻抗，去溶劑化動力學）。
卡内基梅隆大學的研究人員開發了一個名為「Clio」的機器人平台，能夠對非水锂離子電解質溶液進行閉環優化。Clio 能夠進行高通量實驗，以表征一系列溶劑和鹽的傳輸特性。當連接配接到實驗規劃器時，Clio 可以在給定的設計空間内高效、自主地探索和優化目标。
圖示：自動化電解質實驗示意圖——「Clio」。（來源：論文）
他們考慮快速充電的優化，最初專注于大批量離子電導率的單一目标優化，作為提高電池倍率性能的目标。雖然這方面是一個初步的目标函數，但該研究介紹的工作流程也可以在未來的研究中實作有效的電解質多目标優化。
Clio 在設計空間中自主優化了溶劑品質分數和鹽摩爾濃度的電導率：碳酸亞乙酯（EC）、碳酸乙基甲酯（EMC）和碳酸二甲酯（DMC）作為三元溶劑組合；和六氟磷酸锂（LiPF6）作為單鹽體系。最佳電解質通過在石墨∣∣LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2 軟包電池中進行的一系列快速充電電化學測試。這些結果是針對從設計空間中先驗選擇的基線電解質報告的。
圖示：各種電解質溶液的锂離子電池性能。（來源：論文）
「你可能在特斯拉電動汽車中發現的那種锂離子電池可能含有一種原鹽——通常是六氟磷酸锂——以及兩種或三種溶解鹽的液體溶劑和一種或兩種秘密添加劑。」卡内基梅隆大學的能源技術專家 Jay Whitacre 說，「所有這些成分有許多引人注目的潛在組合，可能與多種鹽、五種或六種或更多溶劑、多種添加劑一起使用，這些組合可能非常複雜。」
「這就像把花生醬和巧克力放在一起。」Whitacre 說，「我是一名實驗者，一直想找到一種方法，以自動化的方式為電池混合化學物質。」而該研究的另一位負責人 Venkat Viswanathan 「是計算機模組化機器學習的人，他想把人們帶出循環。」
研究人員指出，他們的系統每天可能比普通人類操作員執行更多的實驗測量，并且使用的實驗室材料數量約為 30%。在未來，他們建議他們的系統可能會被證明是從事這項工作的人的 20 到 1,000 倍。
這些實驗的唯一目标是更快充電的電池。然而，科學家們指出，這個系統也可以同時追求多個目标。
「随着我們越來越多地投入到這個項目中，我們的目标是真正的探索和發現，将更複雜的可能的電解質組合放入許多測試電池中，看看什麼有效，什麼無效。」Whitacre 說。
論文連結：https://www.nature.com/articles/s41467-022-32938-1
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