高效OLED的石墨烯基本征可拉伸二維接觸電極！
可穿戴電子裝置需要能夠與人體皮膚形成親密接觸的內建裝置。直流驅動的本征可伸展有機發光二極管(ISOLED)具有高效率，在可穿戴應用中特别有前景。然而，自2011年以來，隻有幾篇論文報道了ISOLED，它們還沒有達到高電流效率(CE)>12 cd A−1，而使用铟錫氧化物(ITO)陽極和金屬陰極的剛性同行甚至有CE≈20 cd A−1。ISOLED的低CE可以歸因于缺乏可伸展的電極材料來解決廣泛使用的一維金屬納米線/有機層界面處的電荷注入不良。此外，與ISOLED制造和優化工藝相關的協定還沒有建立，是以提高ISOLED效率的任務非常具有挑戰性。
來自首爾國立大學和高麗大學的學者報道了一種使用2D接觸可伸縮電極(TCSE)作為陽極和陰極的高效ISOLED(圖1A)。TCSE包括一層石墨烯和石墨烯卷軸，位于嵌入在苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯(SEBS)彈性體基質中的AgNW網絡的頂部。石墨烯層修飾了WF，促進了電荷擴散，并阻止了氧氣和水分的向内擴散，進而實作了電荷注入和環境穩定性的顯著改善。通過引入陰離子冠狀共轭聚電解質(CPE)過渡層，可以顯著提高陰極TCSE的電子注入性能，該過渡層可以誘導強大的界面偶極子産生低WF=3.57 eV，這是迄今報道的ISOLED中的最低值。
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圖1. A)基于p和n摻雜2D接觸可伸展電極(TCSE)的ISOLED的概念說明。B)原始銀納米線(AgNW)和TCSE示意圖。C)用霍爾效應測量方法評價了AgNW、石墨烯和TCSE的片狀載流子濃度和遷移率。D)用于TCSE的p型或n型分子摻雜的材料。
圖2. A）透射電子顯微鏡（TEM）TCSE的橫截面圖像。B）使用PFSA（p-TCSE），PEI（n-TCSE）和PEI / Crown-CPE（n-TCSE / Crown-CPE）在分子摻雜之前和之後的TCSEWF的開爾文探針映射圖像。C） 使用紫外光電子能譜（UPS）測量TCSE、n-TCSE和n-TCSE/Crown-CPE的二次截止位置示意圖。D）原始TCSE的透射率T和片狀電阻Rs，GO處理的TCSE和p型和n型摻雜後的TCSE。E，F）在氧化石墨烯（GO）處理之前和之後使用多層石墨烯對AgNW，TCSE和TCSE進行靜态和循環拉伸試驗（應變= 40%）。G）在原位拉伸試驗期間對已轉移到SEBS上的石墨烯（應變= 40%）進行的原子力顯微鏡（AFM）相位圖像。H，I） 在室溫和相對濕度為40%時，對AgNW、TCSE、p-和n-TCSE的Rs和WF變化進行環境穩定性試驗結果。
圖3. A)用于使用光緻發光(PL)評價層壓品質的裝置結構示意圖。B，C)在1.5R壓力下增加層壓時間後，使用TCSE和不使用TCSE的光緻發光(PL)顔色圖。D)利用電流-電壓(I-V)曲線評價電極穩定性的裝置結構示意圖。E，F)在1.5R和2.0R下，随着層壓時間從0增加到20min的I-V曲線。
圖4. A)ISOLED相對于真空度的平帶能級圖。B)電流密度-電壓-亮度(J-V-L)。C)電流效率--在使用或不使用Crown-CPE夾層的情況下，ISOLED及其基于ITO的剛性元件的亮度特性。D)B)在2至5 V電壓範圍内對ITO基剛性器件上電容和電流的随時間變化的測量；E)電容-電壓特性；E)使用或不使用作為Crown-CPE中間層的ITO基剛性器件。F)在6V時，ISOLED的亮度随應變的變化。
為了克服一維AgNW/有機層界面的本征電荷注入限制，本文設計了一種以石墨烯為基礎的TCSE作為雙電極的高效ISOLED。引入了具有高載流子遷移率（m=519.27±0.32 cm2V−1 s−1）的具有石墨烯渦卷的石墨烯層，以形成完整的2D界面。引入強偶極矩後，通過在n-TCSE上引入具有自對準離子基團的陰離子冠狀CPE，可以顯著增加TCSE的電子注入。利用PFSA實作了p型分子的高效空穴注入。據本文所知，這是第一次展示可伸縮電極，其WF在3.57至5.69 eV的寬範圍内可調。由于壓力控制疊層後兩個TCSE的有效電子和空穴注入，ISOLED獲得了前所未有的高CE=20.3 cd A−1，這是所有ISOLED中報道的最高效率。使用這些政策，三英寸5x5矩陣的ISOLED無源矩陣也證明了TCSE在大規模應用中的可行性。這項工作為設計具有本征可伸縮材料和良好界面電子結構的高效可伸展光電子器件提供了一種設計方案。在未來，将磷光或熱激活延遲熒光(TADF)材料與可伸展的聚合物主體一起使用，可能會實作甚至超過本文報告的高值的CE。（文：SSC）
