近來不少韓劇作品，劇中的主角職業都為律師，像是熱播中的《非常律師禹英禑》以及剛下檔的《為何是吳秀才》、《醫法刑事》等，而服完兵役的男星李鐘碩則帶著《黑話律師》風光回歸，他在劇中扮演勝訴率不到10%的三流律師「樸昌浩」，遭誣陷成詐欺犯入獄後，原本一心求死的他，逆襲成為獄中老大，對抗惡勢力，不停反轉的緊湊刺激劇情讓收視随之翻漲，第6集更創下10.8%的收視，成為他的複出代表作。
今年32歲的李鐘碩在國中時迷上電影《愛上蛋白質女孩》跟電視劇《浪漫滿屋》，從那之後便萌生當演員的念頭。身高186公分，擁有一雙傲人大長腿的他，16歲時在街上被星探發掘，以為終于能圓夢演戲，沒想到對方卻是模特兒公司的經紀人，他誤打誤撞以最年輕的模特兒之姿，在時尚圈打出知名度，還差點以偶像男團成員身分跨足歌壇。
無法放棄演員夢想的他，大學時選擇就讀電影藝術學系并曾在3年内參加過像是李敏鎬主演的《個人取向》及允浩的《向大地頭球》等劇集的配角徵選，但全都沒有下文，一直到2010年，他才《檢察官公主》一劇出道并透過王牌編劇金銀淑的夯劇《秘密花園》嶄露頭角。
回憶當時他說：「我的落選次數真的多到數不清，《秘密花園》的傲嬌天才音樂人一角，我沒有把握能駕馭，加上聽說很多當紅偶像都會去試鏡，是以我一開始沒有參加征選，但是因為人選遲遲沒有定下來，我覺得搞不好有機會，才鼓起勇氣趕在最後一天去了現場。」
他笑說：「金銀淑編劇先是要我唱首歌來聽聽，聽完後她說，『看來你唱歌不太OK』，但突然又把劇本遞給我，我一翻開，裡頭台詞竟然寫著『滾開！』我抱著這是最後機會的想法，雙眼直視著編劇，然後放膽地說出『滾開！』她眉毛突然動了一下，感覺心情不太好，我本來以為完蛋沒戲了，沒想到過沒多久她又喊我進去，說我把戲演活了，要把『Sun』這個角色交給我，這是我演員生涯中最難忘的瞬間。」
李鐘碩在《秘密花園》中飾演天才音樂創作人「Sun」，暗戀著尹相铉扮演的歌手「奧斯卡」，最常講的台詞是「很忙」、「滾開！」、「不喜歡」，雖然簡短，他的眼神卻令觀衆難忘，他20集的戲份加起來不到30分鐘，被韓媒誇贊他僅以3句台詞便充分顯示自身存在感。
2012年，李鐘碩接拍校園劇《學校2013》，跟劇中同窗金宇彬戲裡戲外都成為好友，兩人也憑借該劇聲勢翻漲，金宇彬抗癌暫停演藝活動時，曾被目擊出現在李鐘碩經營的咖啡店裡，兩人還同遊夏威夷，好麻吉情誼一路延續至今。
2013年，李鐘碩升格當男一，搭檔女星李寶英主演《聽見你的聲音》，劇中李鐘碩飾演擁有讀心術的神秘少年「修夏」，跟李寶英的宿命姊弟戀，引起觀衆回響，創下最高26.2%的收視。兩人拿下最佳情侶獎、年度親吻獎，他也獲頒「第21屆大韓民國文化演藝大賞」的男子最優秀演技賞，之後更多次與姐姐級女星合作，成為劇迷心目中的年下男代表。
同年李鐘碩嘗試演出古裝電影《觀相大師：滅王風暴》，在片中跟影帝宋康昊飾演父子有不少對手戲，作品吸引超過900萬人進戲院捧場，雖然票房創下佳績，但是他卻對自己的演出不滿意，至今不敢再輕易接拍古裝作品，「因為沒有演出曆史劇的經驗，我的表現好像拖累了前輩們，覺得很内疚。」
李鐘碩透過《異鄉人醫生》、《皮諾丘》展現演技魅力，晉升為韓流男神，還與《皮諾丘》的女主角樸信惠傳出假戲真做的消息，雖然兩人僅承認彼此是好友，但今年1月樸信惠結婚時，李鐘碩的缺席也讓這段昔日绯聞再度掀起熱議。
2016年播出的《W－兩個世界》，描述女醫韓孝周意外闖進人氣漫畫《W》的世界裡，與漫畫中的男主角李鐘碩相戀過程，他宛如從漫畫中走出來的帥氣外型，也讓他多了「撕漫男」封号，雖然劇集腦洞大開的離奇編排跟爛尾結局飽受批評，但他跟韓孝周的CP感十足，不少觀衆都希望兩人能再攜手演出一部浪漫喜劇。
為突破戲路，李鐘碩在電影《V.I.P.》裡首次挑戰反派角色，化身冷血殺人魔，跟張東健飙戲，徹底抛開暖男形象。到了韓劇《當你沉睡時》中，他又成為充滿正義感的檢察官，與可以透過夢境預知未來的記者秀智攜手，試圖改變命運。
在入伍前，李鐘碩終于等到心目中的女神李奈映婚後複出拍戲，如願與她在《羅曼史是别冊附錄》裡談情，這也是他出道以來的首部愛情喜劇作品，劇中兩人不時擁抱、接吻互動甜蜜，讓網友笑稱他是追星最成功的粉絲。
而綜觀李鐘碩曆年演出的作品，不少都是際遇悲慘的角色，像是被綁架到北韓的天才外科醫、家人遭滅口的年輕财閥，或是與深愛女子相約殉情的舞台編劇，被打、中槍受傷更是家常便飯。
這次新劇《黑話律師》也不例外，他因為卷入牽扯政商财閥醜聞的命案官司中，第1集就遇被下藥撞車、第2集便遭誣陷被捕入獄，被誤認為天才詐欺師「大老鼠」的他決定将計就計，在獄中展開逆襲，查出幕後主使者以及事件真相。他表示，重新回到拍攝現場，他數度緊張到口幹舌燥，不過站在鏡頭前的雀躍感受也讓他再次确認演戲是他最愛的工作。