生物组织，如肌腱或软骨，具有很高的强度和韧性，并且在经历形变后仍能维持极小的塑性形变。相比之下，目前常用的增强增韧水凝胶的策略普遍利用基于物理键的能量耗散机制，这会导致较大的塑性形变，从而限制了它们作为承重部件的应用。
鉴于此，芬兰阿尔托大学张航研究员提出了一种利用含有纤维网络的互连双网络（fibrillar connected double networks, fc-DN）增强增韧水凝胶的策略。他们合成了一种水凝胶，其中聚丙烯酰胺网络和丙烯酸酯改性琼脂糖纤维网络通过化学键牢固结合。这一设计使应力能够在两个网络之间有效传递，在形变过程中实现琼脂糖纤维沿应变方向高度取向排列，并增强了琼脂糖分子链抽出效应，两者共同促成了水凝胶的高强度（8 MPa）和高韧性（55 MJ m-3），而化学交联则确保水凝胶在经历高应变后能保持低塑性形变。相关研究成果以题为“Toughening hydrogels with fibrillar connected double networks”发表在《Advanced Materials》上。本文的通讯作者为阿尔托大学张航研究员，第一作者为阿尔托大学博士研究生Yu-Huang Fang。
文章要点1. 利用丙烯酸酯改性琼脂糖（AcAG）纤维作为大分子交联剂，以丙烯酰胺为单体，合成了一种互连双网络水凝胶（fc-DN）。2. AcAG纤维和聚丙烯酰胺之间通过化学键结合，形成互连双网络，实现比传统的小分子交联的双网络水凝胶更高的断裂强度和韧性。3. 原位SAXS证明，在fc-DN形变过程中，琼脂糖纤维沿应变方向的取向度比传统纤维双网络(f-DN)的更高。网络间的化学键提高了界面强度，有助于应力传递。4. 与互连双网络(c-DN)相比，fc-DN在形变过程中具有纤维取向和琼脂糖分子链抽出效应，因此具有更高的能量耗散效率以及更高的机械强度。5. 当作为承重部件使用时，fc-DN水凝胶具有更优异的抗穿刺和抗冲击性能。
图1. 丙烯酸酯改性琼脂糖/聚丙烯酰胺fc-DN水凝胶。
图2. 循环拉伸测试和原位SAXS表征。
图3.fc-DN水凝胶作为承重部件表现更优异。来源：高分子科学前沿