Li掺杂浓度对NaI:Tl，Li晶体光学和闪烁性能的影响
中子探测器广泛应用于国土安全、石油测井、辐射探测等领域。由于中子辐射场常伴随有伽马辐射，中子探测器需要区分中子和伽马射线,He-3正比计数器是最常用的中子探测器，但其对伽马射线不敏感，且面临着全球性资源短缺等问题。
因此，寻找He-3的替代材料成为近几年国内外的研究热点。
NaI:Tl,Li作为一种新兴的中子-伽马双模探测闪烁晶体，具有较低的原料成本、易于大尺寸生长，及优异的中子-伽马甄别能力等优点，表现出巨大市场发展潜力。
一、实验
将高纯的卤化物粉料NaI(纯度99.99%)、TlI(纯度99.999%)与6LiI(纯度99.999%,6Li的富集程度为95%)按照Na0.999Tl0.001I和Na0.999-xTl0.001LixI(x=0.01、0.05、0.1)的组成比例混合均匀后装入石英坩埚中。
配料操作在Ar气氛的手套箱中进行（氧含量：＜0.0001‰，水含量：＜0.0001‰），原料装入坩埚后利用等离子焊封装置封口。
将焊封后的坩埚置于布里奇曼炉中，升温至熔点以上保温24h以保证原料完全熔融并均匀混合。
装载熔体的坩埚从高温区逐渐下降至低温区，生长结束后晶体随炉冷却到室温。
通过布里奇曼法生长得到直径14mm的NaI:Tl和NaI:Tl,Li晶体，切割和抛光后得到厚度为8mm透明、无裂纹、无包裹体的样品，使用铝质套管将加工后的样品进行封装,使用型号为Agilent5100的电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了晶体中Tl、Li的实际浓度，整个波长被自动校正。
使用HoribaFluoroMax型荧光光谱仪，氙灯作为激发光源，测试了NaI:Tl,Li晶体的室温荧光光谱;使用FLS980型光谱仪，激发光源为纳秒灯，基于单光子计数原理测试了样品的时间分辨荧光衰减曲线。
使用X射线管作为激发源（管电压：50keV，管电流：0.5mA）测试晶体的X射线激发发射光谱，通过光纤将收集到的光导入荧光光谱仪并采集数据;使用137Cs作为激发源，滨松R2059光电倍增管收集发光信号，再将信号输出到Canberra2005前置放大器和Ortec672光谱放大器，通过Tukan8k多道分析器将数据传输到电脑来测量多道能谱。
晶体的中子-伽马甄别性能是采用137Cs和252Cf作为激发源，滨松R6233-100光电倍增管收集发光信号后，由CAENDT5751数字化仪(1GHz/10位)直接记录;最后，利用软件ROOT进行离线数据处理，获得平均伽马、中子波形和PSD结果。
二、结果与讨论
Li+(r=7.6nm)、Tl+(r=15nm)与Na+(r=1.02nm)相比，它们虽然在电荷上相等，但半径均存在一定的差异，其中Li+半径比Na+半径小25%，Tl+半径比Na+半径大47%，尺寸上的差异使得晶体中的Tl+的分凝现象更加严重。
当激发波长为306nm时，测得共掺杂晶体NaI:Tl,Li存在两个发光峰（位于345和410nm处），分别对应Tl+二聚体（dimer）和单体（monomer）发光。
二聚体会把吸收的能量传递给单体，且传递效率随着Tl浓度的增加而增加，从而使二聚体的发光强度明显弱于单体的发光，即325nm发射峰的强度总是低于410nm发射峰的强度,随着Li浓度的增加，荧光激发光谱基本没有变化，荧光发射光谱出现发光峰轻微红移现象。
一价阳离子Li+在进入晶格后，可能会占据Na+格位或者是间隙位置，从而影响到Tl+的配位场,红移现象可能与Li+取代引起晶体配位场和带隙变化有关。晶体在X射线激发下的光谱与荧光光谱基本相同，随着Li+浓度的增加，同样出现345nm处Tl+二聚体发光峰面积占比增大和发光峰轻微红移的现象。
测试结果表明，NaI:Tl的光产额约为41,000photons/MeV，但随着Li浓度的增加，晶体的光产额逐步下降，当Li的掺杂浓度到10%时，光产额约为23,000photons/MeV,为了研究Li浓度变化对NaI:Tl晶体能量分辨率的影响，使用高量子效率的滨松R6233-100PMT测试了晶体的多道能谱。
使用高斯函数拟合晶体多道能谱中的全能峰，得到NaI:Tl和NaI:Tl,Li晶体的能量分辨率及随Li浓度的变化趋势,未掺杂Li的NaI:Tl晶体对662keV伽马射线的能量分辨率为7.0%，与常用的NaI:Tl晶体能量分辨率接近。
1%Li的掺杂使晶体的能量分辨率轻微劣化至7.2%；随着Li浓度的继续增加，晶体的能量分辨率劣化至9.6%；能量分辨率的劣化与光产额降低有直接关系,利用中子和伽马脉冲波形的差异，可以实现中子-伽马甄别，这就是脉冲形状鉴别技术。
