1 引言
阿秒脈沖是迄今為止人類所掌握最短的時間工具，1 阿秒(as)等于10-18 s。原子的内殼層中電子的運動特征時間就處于阿秒量級，例如電子繞原子核旋轉一周的時間約為150 as，為了測量該時間尺度的過程就要用到具備相應分辨能力的工具。飛秒脈沖通過鎖模技術和非線性壓縮技術能夠在可見光及紅外波段獲得，然而為了得到更短的阿秒脈沖就需要雷射的中心波長轉移到光周期在阿秒量級的紫外波段。
目前在紫外波段獲得阿秒脈沖是通過超強的飛秒雷射脈沖與物質的極端非線性互相作用産生的高次諧波中獲得。當飛秒雷射脈沖的峰值功率密度達到1014 W/cm2時，飛秒雷射脈沖通過氣體時會與氣體的原子發生互相作用，原子的最外層電子會發生隧穿電離并在雷射場的作用下加速運動，随着雷射場的反向變化電子減速并改變運動方向，當電子加速飛向母核時有幾率再回到原子核附近并與原子核複合，而電子在雷射場中獲得的能量會以高能光子的形式釋放出來，釋放出光子的頻率是驅動雷射的奇數倍，這種是驅動光奇次倍的高能光子被稱為高次諧波HHG)。20 世紀80 年代，人們首次在雷射電離氣體原子的實驗中觀察到了高次諧波的産生。1993年，Corkum提出了強場電離的三步模型來解釋高次諧波的産生，該模型成為後來高次諧波和阿秒光學的原始理論基礎。1994 年，基于此模型Corkum等人利用量子理論對高次諧波進行了細緻的描述，并預言了孤立阿秒脈沖(IAP)産生的理論和方法。
2001 年，奧地利科學家Hentschel 等人通過對高次諧波光譜濾波首次在極紫外波段獲得了650 as孤立阿秒脈沖。随着雷射技術的不斷改進，最短阿秒脈沖記錄被不斷重新整理。2004 年Kienberger 等人測量到了250 as 的孤立脈沖。2006 年Sansone等人獲得了130 as 的孤立阿秒脈沖。2008 年Goulielmakis 等人将孤立阿秒脈沖的寬度推進到小于100 as，最終測量得到80 as 的孤立阿秒脈沖。2012 年美國中佛羅裡達大學常增虎教授所在實驗團隊獲得了67 as 的孤立脈沖，2017 年美國中佛羅裡達大學和瑞士蘇黎世聯邦理工大學在軟X射線波段分别将最短阿秒脈沖世界記錄推進到53 as 和43 as，這是目前已經報道的最短雷射脈沖世界紀錄。2013 年，在中國科學院實體研究所魏志義研究員的指導下，大陸首次獲得了160 as 寬度的孤立阿秒脈沖。2020 年，華中科技大學、國防科技大學和中國科學院西安光學精密機械研究所的研究團隊也先後實作了孤立阿秒脈沖的産生和測量。
2阿秒脈沖的産生原理
産生高次諧波的三步模型可簡單描述為：第一步，當線偏振電場經過原子，原子的庫侖勢發生改變，此時電子由于庫侖勢的扭曲容易逃離母核，最終在遂穿電離的作用下變成自由态。第二步，電子在外電場的作用下先加速遠離母核，并當電場變為反向時，電子又會根據電場反向加速回到母核附近；第三步，電子與母核将發生三種實體過程：彈性散射、非彈性散射以及與母核複合，如圖1 所示。非彈性散射指電子回到母核附近與母核周圍的電子發生碰撞，兩個電子同時飛出，導緻雙電離的産生；彈性散射指電子飛回母核與母核周圍電子發生碰撞，被碰撞的電子成為自由态，而先被電離的電子與母核複合；第三種情況，電子與母核複合時，其在外部電場獲得的動能将以光子的形式釋放，最終形成高次諧波輻射。
圖1 三步模型示意圖
高次諧波作為原子在強雷射場電離過程中由電子再碰撞産生的紫外相幹輻射，在頻域上表現為等間距光梳，而在時域上則是單個脈沖寬度為幾十至幾百阿秒的相幹光脈沖序列。由傅裡葉變換關系可知中心波長在紫外波段的雷射脈沖，其光周期就處于阿秒量級，在紫外甚至極紫外波段獲得寬的連續光譜就能夠得到極短的孤立阿秒脈沖，如圖2所示。它完全繼承了驅動雷射的光學屬性，具有很好的時空相幹性和方向性。高次諧波截止區的光子能量通過簡單的牛頓力學計算可近似表示為：
hω = Ip + 3.17Up
其中Ip為原子的電離能，Up為電子在外電場獲得的有質動能。
圖2 阿秒脈沖和孤立阿秒脈沖的産生
3孤立阿秒脈沖産生技術
由三步模型可知，雷射場中每半個周期産生一個極紫外高次諧波脈沖，理論上使用半周期的飛秒脈沖就能直接産生孤立阿秒脈沖，但是這樣的驅動光源參數在實驗中很難實作，實驗中獲得到1~2 個周期的飛秒脈沖較為常見。多周期的脈沖包絡内包含多個光場，如圖3 所示，使用多周期飛秒脈沖産生阿秒脈沖時脈沖内每個電場産生一個阿秒脈沖，得到的高諧波就表現為若幹個阿秒脈沖組成的阿秒脈沖串，由于幹涉作用在光譜上顯示為分立的光譜。
圖3 1個周期和9個周期脈沖内電場分布
産生孤立阿秒脈沖還需要鎖定驅動光源的載波包絡相位(CEP)，CEP是指脈沖包絡與内部電場峰值間的相位差，如圖4 所示，在周期量級的飛秒脈沖中載波和包絡峰值之間的相位差決定了周期量級飛秒脈沖包絡内載波電場的分布。周期量級飛秒脈沖的CEP 直接影響了産生高次諧波時電子所處的電場分布，未鎖定CEP時每一個脈沖由于脈沖内電場分布不同産生的阿秒脈沖光譜和寬度都是不同的。
圖4 CEP對少周期脈沖内電場分布的影響
阿秒脈沖選通技術降低了孤立阿秒脈沖對驅動光光周期的要求，使用1~2 個周期甚至是多個周期也能夠實作孤立阿秒脈沖的輸出。常用阿秒脈沖選通技術包括振幅選通、電離選通、偏振選通、雙光選通、空間選通等，如圖5所示。
圖5 (a)-(d)，振幅選通、電離選通、偏振選通、空間選通原理；(e)、(f)，不同選通方式在XUV波段産生連續譜位置
振幅選通需要CEP 鎖定在0 或π寬度小于兩個光周期的脈沖，此時脈沖内的電場與包絡峰值重合，僅有這個電場峰值附近電離出的電子可以獲得更高的動能，在截止區附近産生的連續譜中分離出一個孤立的阿秒脈沖，如圖5(a)所示。電離選通是通過在脈沖前沿的1~2 個周期的電場中産生高次諧波，而這之後的電場由于電離破壞了相位比對條件，僅在脈沖前沿産生了一個相位比對視窗得到阿秒脈沖輻射，如圖5(b)所示。和振幅選通相同，這兩種方法都是在高次諧波的截止區得到連續光譜并從中得到孤立阿秒脈沖，如圖5(e)所示。
偏振選通和其衍生的幹涉偏振選通等技術都是利用非線偏光難以産生高次諧波這一特性，經過光場合成産生線偏振的相位比對視窗，如圖5(c)所示，相應的偏振選通産生的阿秒脈沖光譜為連續光譜，如圖5(f)所示。雙光選通[17]是将基頻光和其倍頻光同時聚焦進入氣體靶内，倍頻光能夠破壞原基頻光的電場對稱性，使得原基頻光的電場周期增加了一倍。由于倍頻光場的電場振蕩頻率是基頻光的兩倍，是以基頻光正向電場與倍頻光電場疊加，而負電場遭到倍頻光電場的破壞。由于對稱性的破壞，每一個周期産生一個阿秒脈沖，最終将選通門寬的要求從半個周期變為一個周期。空間選通是通過提供角色散使脈沖中的每一個電場的相速度方向不同，産生波前傾斜在空間上分離開每個電場，并從分離電場中獲得孤立阿秒脈沖，如圖5(d)所示，常見的空間選通包括非共線選通和阿秒燈塔。
4阿秒脈沖測量技術
阿秒脈沖的脈沖寬度遠遠小于探測器響應及分子運動的時間，無法使用正常測量手段測量其脈沖寬度，隻能通過阿秒脈沖與原子互相作用的下電離過程中獲得的資訊計算得到。RABITT是最早提出基于脈沖互相關的相位測量方法，其原理是電子在XUV脈沖的作用下從初态躍遷至電離态的過程中，受到飛秒驅動光的調制，在高次諧波譜上産生邊帶，通過計算能夠得到該邊帶的光電子能譜強度的表達式；在雷射脈沖的長脈沖近似下，可以簡化得到相鄰兩個階次高次諧波之間的相位差與驅動光頻率、驅動光與XUV光延時之間的關系；邊帶光電子譜強度變化周期為驅動雷射載波頻率的兩倍，結合目标氣體的能級結構可以得到相位關系，并通過傅裡葉變換就能得到脈沖的時域資訊。
随後laser-assisted lateral X-ray photo ionization技術的提出簡化了目标氣體能級結構對阿秒脈沖探測的影響。其原理是使用阿秒脈沖與驅動雷射與氣體互相作用，使氣體在XUV光作用下發生電離，得到受XUV光的相位、強度、振蕩周期影響的電子的初始動量分布；随後，在驅動光場的調制下電子的動量分布會發生改變，通過兩者之間的延遲調節會影響所探測到電子能譜的寬度，而能譜的調制深度能反映XUV脈沖的寬度。
通過對高次諧波光譜資訊的分析也能部分得出脈沖資訊，這種不通過測量光電子譜的方法又被稱為全光學測量。實驗中使用非共線的兩路光共同作用在氣體上，一束光使用偏振選通産生孤立阿秒脈沖，另一束經過倍頻獲得二次諧波作為擾動脈沖調制高次諧波光譜形貌，改變延時可以獲得某一能量光譜區域的空間形貌随延時變化的演化圖，對該演化圖反演即可得出阿秒脈沖的相位情況。
在飛秒脈沖的測量中通常使用自相關的方法測量脈沖寬度，阿秒脈沖也能通過自相關與雙光子電離作用的結合獲得阿秒脈沖的時域資訊，這種方法稱為阿秒自相關。實驗中在He的雙光子電離實驗中通過改變兩束阿秒脈沖的延遲，探測He+離子産率随延時變化可以得到所測量的阿秒脈沖寬度。
阿秒條紋相機同樣是通過阿秒脈沖與驅動光脈沖的互相關作用，其測量關鍵點在于利用亞周期振蕩作為确定阿秒脈沖脈寬的時間基準，該基準僅當XUV脈寬小于驅動光時成立，同時将XUV光産生的光電子資訊同時對應在能量與角度上。當雷射場為線偏振時，對于給定的觀測角度，光電子的能譜寬度能反映脈寬資訊；當雷射場為圓偏振時，在一定能量下光電子的角度分布能反映脈寬資訊。這一技術也成為目前孤立阿秒脈沖測量的主要方法。
在根據測量結果提取阿秒脈沖的相位資訊時，需要通過對理論的反演計算來獲得。其思路是：首先通過求解薛定谔方程得到阿秒脈沖和驅動光互相關得到電子能譜的關系；然後将預估的阿秒脈沖代入公式得到電子能譜，并與實驗上測到的電子能譜相比較，獲得誤差函數；最後通過算法的優化尋找使誤差函數極小的阿秒脈沖相位作為結果并輸出。
5總結
阿秒脈沖将超快過程的時間分辨測量從飛秒領域跨進阿秒世界的大門，人們擁有了直接測量阿秒量級電子動力學行為的工具，開啟了原子内動力學過程研究的大門。實體、化學、生物醫學都是基于原子分子層面微觀粒子的互相作用的結果，阿秒脈沖的出現為這些領域的研究提供了全新的思路與技術手段，為新的革命性研究成果奠定了基礎。
許思源 白晉濤
省部共建西部能源光子技術國家重點實驗室，西北大學光子學與光子技術研究所/實體學院, 西安市雷射紅外學會
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