光與物質之間的強耦合作為一種基本的量子光學現象，具有重要的科學意義。當量子發光體與光腔的耦合強度超過兩者的平均損耗時，強耦合發生，形成部分光部分物質的極化激元态，在玻色-愛因斯坦凝聚、極化激元雷射、量子資訊等領域具有重要的應用價值。媒體光腔的模式體積受到衍射極限的制約，進而限制了其能達到的耦合強度。表面等離激元可以将光場限制在納米尺度空間，實作突破衍射極限的光場操控，是以等離激元納米結構成為具有超小模式體積的納米光腔。模式體積的減小使等離激元納米結構與量子發光體的耦合強度更大，可以在室溫下發生強耦合，甚至可以實作單激子水準的強耦合。
圖1.（a）銀納米線-單層WSe 耦合體系的示意圖和光學顯微鏡圖像。（b）玻璃基底上單層WSe 的透射譜和熒光譜。（c）玻璃基底上（I，III）和單層WSe 上（II，IV）的銀納米線的散射譜。
目前對表面等離激元與激子強耦合體系的實驗研究主要是利用散射、反射和透射光譜，強耦合會導緻這些光譜的劈裂，反映出各個極化激元态的形成。然而在光緻發光譜（熒光譜）中，主要觀測到光譜的展寬或者低能量的極化激元态。這些強耦合體系的熒光譜線特征的起源仍不清楚。相比于散射等光學過程，熒光過程更加複雜。在耦合體系中，部分熒光通過表面等離激元的散射發出。此外，探測到的熒光信号中通常也包含了未與表面等離激元耦合的激子的熒光。由于熒光發射過程和信号組成的複雜性，從熒光譜中提取出強耦合資訊更加困難。
圖2. 銀納米線-單層WSe 耦合體系的熒光譜（a, d），歸一化的熒光譜（b, e）及對應的散射譜（c, f）。
中國科學院實體研究所/北京凝聚态實體國家研究中心魏紅研究員課題組與武漢大學徐紅星教授課題組合作，針對上述問題開展了研究。研究團隊設計了銀納米線與單層WSe 的耦合體系，由于銀納米線支援傳輸的表面等離激元，使得區分不同來源的熒光信号成為可能，為分析表面等離激元與激子耦合的基本實體過程及強耦合的光譜特性提供了一個理想的體系。
耦合體系的散射光譜中出現由一個或兩個表面等離激元模式與激子耦合引起的拉比劈裂（圖1），拉比劈裂大小超過表面等離激元與激子的平均損耗，表明強耦合的發生。利用納米線表面等離激元的傳輸提取出通過表面等離激元發射的熒光，結果表明熒光譜和散射譜具有相同的線型特征，熒光譜上也表現出由表面等離激元-激子強耦合産生的兩個極化激元态（圖2）。利用耦合振子模型并結合單層WSe 的熒光譜，計算得到耦合體系的熒光譜，對計算資料分析的結果與實驗結果一緻（圖3）。該研究揭示了表面等離激元-激子強耦合體系中熒光發射過程與表面等離激元散射過程的關系，理清了熒光的光譜特征形成的原因，為深入認識表面等離激元-激子耦合體系豐富的光譜現象提供了新方法和新思路。
圖3.（a）實驗熒光譜（實心點）及計算熒光譜（空心點）拟合峰的能量随低能量等離激元模式的能量 的變化關系。（b）實驗熒光譜中低能量極化激元峰與激子峰的強度比值随 的變化關系。
該研究成果以“Unified Scattering and Photoluminescence Spectra for Strong Plasmon-Exciton Coupling”為題發表在Physical Review Letters 128, 167402 (2022)。第一作者為博士生牛亦傑。該研究得到了國家自然科學基金委員會和中國科學院的資助。
文章連結：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.128.167402
編輯：雲開葉落