1906年，在清廷宣布實行“預備立憲”後，端方圓滿完成了憲政考察任務，随後官升一級，出任兩江總督（地位僅次于直隸總督）。1908年底，光緒皇帝與慈禧太後相繼去世，攝政王載沣上台執政，其新任伊始便以“足疾”為名将袁世凱開缺，而端方則在兩江總督任上幹了三年後，不久即接任為直隸總督（原直隸總督楊士骧突然暴卒），一舉登上了個人仕途的最高峰。
端方
以袁世凱的才幹，其在清末政局中所扮演的角色固然是他人難以替代的，但如果載沣打算讓端方來取代袁世凱地位的話，倒也不失為一個次優的選擇。可惜的是，載沣并不是一個識才善用的主政者，在罷黜袁世凱不到一年，當時聲望僅次于袁的端方也被趕下台，而其下台之原因，比袁世凱的案例更令人啼笑皆非。
袁世凱
1909年10月，曾多次承辦過皇室婚喪慶典及陵墓工程的端方被命籌辦慈禧太後梓宮移陵及相關事宜。按說，這種事情對端方來說本該是駕輕就熟的，但在這次移陵過程中，卻出現了一個“小意外”，而這個“小意外”卻是緻命的。
事情的原委是這樣，端方安排了兩名攝影師對慈禧太後的下葬過程進行拍攝，以為後來的研究者留下寶貴影像資料，但葬禮一結束，此事便被某禦史參劾，稱“梓宮奉安之時，為臣子者搶地呼天，攀号莫及，而乃沿途拍照，毫無忌憚，豈惟不敬，實系全無心肝”；另外，陵區内肆意架設電線，破壞風水，實為“有悖人臣之道”雲雲。
慈禧太後
令人咋舌的是，該“大義凜然”、“義正詞嚴”的禦史，竟然是李鴻章的孫子李國傑。平心而論，即便是李鴻章在世，恐怕也未必會如此不開明，而作為攝影愛好者的端方，也是深知慈禧太後生前是頗為喜歡照相的，亵渎之罪，實屬借機生事；至于陵區内架設電線（電話線），主要是為了通訊友善考慮，“大不敬”的帽子，恐怕也太大了點。
載沣
當然，問題的根源并不在此，因為這次彈劾的目的，本質上是守舊派對改革派的一次政治鬥争，而李國傑的出馬，很大程度上又是挾夾私怨，因為他曾向兩江總督任上的端方求官未能如願。如果僅僅是李國傑等人興風作浪的話，問題恐怕還不至于那般嚴重，但攝政王載沣對此“很以為然”，結果正值年富力強的端友善隻好從直隸總督的位置上被趕下來了。
載沣固然年少不更事，但未必會頑固守舊到這種地步。端方之是以不招攝政王的待見，恐怕還是因為他剛上任直隸總督便屢屢上折，為中樞出謀劃策，而這種“過分的積極”在某些人的眼中卻成了“指手畫腳”、“擺老資格”。是以，在罷黜了袁世凱之後，再罷免一個端方，殺猴給雞看，恐怕也不是什麼不可以的事，這不過是載沣所出的昏招之一罷了。
從高位上跌落的端方一度陷入了沉默，在這段時間裡，他把精力放在了自己的愛好之上。清末官場上有這樣一句話，叫“岑春煊不學無術，袁世凱不學有術，張之洞有學無術，端方有學有術”。“有學有術”雖是過譽，但端方一生嗜好金石書畫﹐成就頗為不凡，稱他為金石學家，也無不當之處。端方曾是毛公鼎的收藏者，其搜集的青銅器﹑石刻﹑玺印等均屬文物價值較高的藏品。後來，在其幕僚的幫助下，端方著有《匋齋吉金錄》、《匋齋吉金續錄》、《匋齋藏石記》、《匋齋藏磚記》、《匋齋藏印》五書，對文物界及收藏界均有較高的參考價值。
端方碑拓
一年半後，端方的低調生活被席卷鄂、湘、粵、川四省的鐵路風潮所打斷，清廷命其以侍郎銜出任川漢﹑粵漢鐵路督辦大臣，由此被卷入了這場奪命的運動。
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